Neue Veröffentlichungen

01.08.2021

Unsere Veröffentlichungen der letzten Monate beziehen sich auf p-dotierte Zinncluster, die in elektrischen und magnetischen Ablenkexperimenten untersucht wurden. Zum Einen wurde die Spindynamik des Sn12Al-Clusters in Doppelablenkexperimenten (Magnet-Magnet) untersucht, wobei beobachtet werden konnte, dass eine Erhöhung der Anzahl der Kernspins zu vermehrten Spin-Flips führt. In einer anderen Arbeit mit Sn12Al konnten zwei Fraktionen im elektrischen Ablenkexperiment beobachtet werden, die ebenfalls in Doppelablenkexperimenten (Elektrode-Magnet) isomerselektiv untersuchen wurden und somit gezeigt werden konnte, dass zwei Isomere gleichzeitig im Molekularstrahl präsent sind. In der dritten Arbeit lag der Fokus auf der Bestimmung der Vibrations-, Rotations- und Translationstemperaturen von SnNGa-Clustern, womit wir unser allgemeines Verständnis bezüglich der Clusterbildung und -kühlung in unserer Apparatur erweitern konnten.

Die geometrische Struktur von Clustern hängt stark von ihrer Größe und Zusammensetzung ab. Elektrische und magnetische Ablenkmessungen an isolierten Clustern können bei der Diskriminierung von quantenchemisch berechneten Strukturen helfen und lässt Rückschlüsse auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften schließen.

Bei der Ablenkung von Sn12Al-Clustern im Magnetfeld und im elektrischen Feld wurden jeweils zwei Fraktionen beobachtet, die entweder durch heiße und kalte Cluster oder zwei verschiedene Isomere entstehen. Deshalb wurde eine Kombination aus beiden Ablenkexperimenten durchgeführt, bei der der Cluster zunächst das inhomogene elektrische Feld passiert. Hierdurch konnte die polare Fraktion herausgefiltert werden, sodass nur der unpolare Teil in das darauffolgende inhomogene Magnetfeld gelangen kann.

Die magnetische Ablenkung des mit der unpolaren Fraktion angereicherten Molekularstrahls zeigt eine deutliche Abnahme einer einzelnen Fraktion, sodass ein konkreter Zusammenhang zwischen magnetischen und elektrischen Eigentschaften des Sn12Al-Clusters aufgezeigt werden konnte. Außerdem konnte aus dem Kombinationsexperiment mit beiden Feldern geschlossen werden, dass zwei Isomere gleichzeitig im Molekularstrahl präsent sind.

Die Untersuchung von Strahlprofilen bei unterschiedlichen Düsentemperaturen ermöglichte weiterführrend, den Einfluss der thermischen Anregung auf die Ablenkexperimente einzuschätzen.

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Für makroskopische Objekte ist die Temperatur eine eindeutig definierte, intensive Zustandsgröße. Für isolierte Metallcluster, die nur aus einigen wenigen Atomen bestehen und nicht in Kontakt mit einem Wärmebad stehen, ist die Beschreibung des thermischen Anregungszustands durch eine Temperatur jedoch nicht ohne weiteres möglich. Allerdings beeinflusst der thermische Anregungszustand verschiedene Experimente grundlegend, weshalb eine Quantifizierung notwendig ist. Die Cluster werden nach ihrer Erzeugung durch Laserverdampfung mit einem Trägergas adiabatisch durch eine Düse ins Hochvakuum expandiert, wobei es zur Abkühlung der Cluster kommt. Diese ist für die verschiedenen Freiheitsgrade unterschiedlich effizient und es findet im Hochvakuum kein Wärmeaustusch zwischen den Freiheitsgraden statt, weshalb für jeden Freiheitsgrade eine eigene Temperatur festgelegt werden kann.

In dieser Veröffentlichung wurde durch Messung der Geschwindigkeitsverteilung der Cluster sowie Ablenkexperimente in inhomogenen elektrischen und magnetischen Feldern die verschiedenen Temperaturen der Cluster abgeschätzt. In Übereinstimmung mit früheren Arbeiten an Dimeren und Trimeren konnte nun auch für größere Cluster gezeigt werden, dass Translation und Rotation der untersuchten Cluster kälter sind als die Schwingungen. Nebenstehende Abbildung zeigt diese Temperaturen für verschiedene Düsentemperaturen Tnozzle.

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Quantenzustände mit einer langen Lebensdauer sind eine wichtige Voraussetzung für Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung und der Datenspeichertechnik. Typische Beispiele für solche Systeme sind Festkörper mit Spin-Zentren, die durch Fehlstellen wie Dotierungsatome eingeführt werden können. Ein Sn12Al-Cluster, in dem ein Aluminium-Atom von einem hochsymmetrischen Käfig aus 12 Zinnatomen umgeben wird, kann als kleinstmöglicher Baustein eines p-dotierten Tetrels angesehen werden. Isoliert von äußeren Einflüssen eignet sich dieses Modellsystem ideal, um die Abhängigkeit der magnetischen Eigenschaften von der Zusammensetzung des Zinnkäfigs, also der ersten Koordinationssphäre um den Elektronenakzeptor, zu untersuchen.

Durch Molekularstrahlexperimente an isolierten Metallclustern von exakt definierter Größe und Zusammensetzung im Hochvakuum können die intrinsischen Eigenschaften dieser Spezies ohne störende Einflüsse von Lösemitteln oder Substraten studiert werden. Ablenkexperimente in inhomogenen Magnetfeldern nach Stern und Gerlach bieten einen Zugang zu den magnetischen Momenten der Cluster. In dieser Veröffentlichung wurde die Abhängigkeit der Spindynamik des Spin-1/2-Systems Sn12Al von der Anzahl an Kernspins in Doppelablenkexperimenten mit isotopenangereicherten Proben studiert. Dabei wurde beobachtet, dass eine Erhöhung der Anzahl an Kernspins auf dem Zinnkäfig zu vermehrten Spin-Flips führen. Diese Beobachtung wurde durch numerische Simulation der Spindynamik auf Basis der zeitabhängigen Schrödingergleichung auf die Spin-Rotations-Kopplung zurückgeführt. Diese Art von Experimenten soll in Zukunft für Cluster unterschiedlicher Größe und Zusammensetzung durchgeführt werden, um die Abhängigkeit der Spindynamik besser zu verstehen und zukünftige Anwendungen maßgeschneiderter Cluster vorzubereiten.

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