zurück zur Liste

Neue Veröffentlichungen

13.03.2024

Unsere Veröffentlichungen der letzten Monate handeln von den ersten gemessenen Ionisationspotentialen mithilfe eines Monochromators an der „alten“ VUV-Spektroskopie Apparatur. Zudem haben wir die dielektrischen Eigenschaften und geometrischen Strukturen von Si N Clustern (N=12-30) in elektrischen Ablenkmessungen untersucht und konnten dabei ein prolates Wachstumsverhalten beobachten, welches bei etwa N=30 in ein sphärisches Wachstum übergeht.

In dieser Arbeit stellen wir eine Alternative zu komplexen Laseraufbauten oder Synchrotronlichtquellen vor, um die Ionisierungspotenziale von Metallclustern genau zu messen. Der Aufbau basiert auf einer handelsüblichen Xe-Blitzlampe, kombiniert mit einem Vakuum-Monochromator, und wurde zur Bestimmung der Ionisierungspotenziale von Snn-Clustern mit n = 8-12 Atomen eingesetzt.

Die Unsicherheit bei der Bestimmung der Ionisationspotenziale wird hauptsächlich durch die Bandbreite des Monochromators verursacht. Die adiabatischen Ionisierungspotenziale (AIPs) werden aus experimentellen Kurven der Photoionisationseffizienz extrahiert. Franck-Condon-Simulationen werden zusätzlich verwendet, um die Form und den Beginn der Photoionenausbeute zu interpretieren. Die erhaltenen AIPs sind (alle Energien sind in eV) Sn8 (6,53 ± 0,05), Sn9 (6,69 ± 0,04), Sn10 (6,93 ± 0,03), Sn11 (6,34 ± 0,05) und Sn12 (IsoI 6,64 ± 0,04 und IsoIII 6,36 ± 0,05). Darüber hinaus wird der Einfluss mehrerer Isomere im Experiment auf die Photoionenausbeute untersucht und mit anderen experimentellen Daten aus der Literatur verglichen.

Link zur Veröffentlichung

Wir präsentieren eine umfassende Untersuchung des dielektrischen Verhaltens und der geometrischen Strukturen von kalten neutralen SiN-Clustern mittlerer Größe mit N = 12-30 Atomen. Dazu wurden erstmals kryogene elektrische Strahlablenkungsexperimente für Si-Cluster bei Düsentemperaturen unter 30 K durchgeführt.

In Kombination mit quantenchemischen Berechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie und klassischen Trajektoriensimulationen der Rotationsdynamik im elektrischen Feld werden die geometrischen Strukturen der Cluster unterschieden. Bei Clustern mit N < 15 wird ein einköpfiges quadratisches Antiprisma als Kern für das Clusterwachstum bevorzugt, das im Molekularstrahl kompakte Geometrien bildet. Ab 15 Atomen wird ein prolatenartiges Wachstum beobachtet. Die prolaten Strukturen beruhen auf stabilen Bausteinen, die während des gesamten Clusterwachstums in zahlreichen Größen wieder auftauchen. Schließlich wird gezeigt, dass der Übergang von prolaten zu quasi-sphärischen Formen um Si29/Si30 herum stattfindet, wie in der Literatur theoretisch vorhergesagt. Der Einfluss des Austauschkorrelationsfunktionals auf die vorhergesagte Struktur und die dielektrischen Eigenschaften wird für einige Cluster im Detail diskutiert. Die Relaxation des elektrischen Dipolmoments und damit die Abschwächung der beobachteten elektrischen Reaktion aufgrund von Schwingungsanregungen und Kollisionen mit dem Hintergrundgas werden ebenfalls berücksichtigt, was Abweichungen zwischen Experiment und Theorie erklärt.

Link zur Veröffentlichung